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論文

Using natural systems evidence to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 195, p.105741_1 - 105741_11, 2020/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.08(Chemistry, Physical)

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土を主体とする緩衝材の長期的な安全機能は、モンモリロナイトが存在することによる高膨潤性と低透水性が維持されるかどうかに影響される。多くの場合、安全評価ではモンモリロナイトのイライト化(非膨潤性鉱物)への変質が懸念され、半経験的な速度論モデルによる評価が行われている。一方、近年、化学反応だけでなく、反応と輸送の2つの現象をカップリングしたモデルでの評価もなされている。本研究では、反応-輸送モデルでの評価を行い、既往の半経験的な速度論モデルによる評価と比較した。その結果、反応-輸送モデルでは、半経験的な速度論モデルに比べて、保守側の評価にはなるものの、天然の事例を再現するという観点では課題があることが示唆された。このため、地層処分におけるニファフィールドの長期変遷評価において、反応-輸送モデルを用いた評価を行う場合は、解析結果の解釈にあたり注意を要することが必要である。

論文

Natural systems evidence for the effects of temperature and the activity of aqueous silica upon montmorillonite stability in clay barriers for the disposal of radioactive wastes

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 179, p.105146_1 - 105146_10, 2019/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:62.41(Chemistry, Physical)

本研究では、モンモリロナイトの安定性における温度及び溶液中のシリカ活量の影響に係る天然事例について評価を試みた。異なる熱力学データベースを用いた熱力学的モデルにより、モンモリロナイトの安定領域は、0$$sim$$140$$^{circ}$$Cの温度領域であると推測された。一方、溶液中のシリカ活量が低い場合、モンモリロナイトの安定領域の一部は、イライトが安定な領域に変わることも示唆された。また、日本の沖合におけるODPサイトで得られた堆積物中の間隙水や鉱物組成に係るデータでは、60$$^{circ}$$C程度の温度までは、モンモリロナイトと非晶質シリカが安定であるが、より高温の条件では、イライトと石英の組み合わせが安定であることも示唆された。一方、百万年を越えるような長期においても、80$$^{circ}$$Cよりも低温の条件では、スメクタイトの一種であるモンモリロナイトは、イライトに変換されないことも示唆された。

論文

自然が教える放射性廃棄物の行方; 地下環境と未来の予測のために

永野 哲志; 中山 真一

原子力バックエンド研究, 8(1), p.81 - 88, 2001/09

日本原子力研究所では、放射性核種の地中での動きを数万年のタイムスケールで予測するための研究として、ナチュラルアナログ研究及びTRU元素の熱力学データの取得を目的とした研究などを行ってきた。本稿は、これらの研究について、日本鉱物学会の依頼を受け、中高生向けに行った講演会の一部をまとめたものである。一般の人が容易に理解できるように、身近な現象を取り上げ、専門用語をなるべく使わないで紹介した。

論文

SHRIMP measurements of U and Pb isotopes in the Koongarra secondary ore deposit, northern Australia

永野 哲志; 佐藤 努*; Williams, I. S.*; Zaw, M.*; Payne, T. E.*; Airey, P. L.*; 柳瀬 信之; 磯部 博志*; 大貫 敏彦

Geochemical Journal, 34(5), p.349 - 358, 2000/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:13.58(Geochemistry & Geophysics)

オーストラリア・クンガラウラン鉱床において、ウランは一次鉱床から地下水によって流され風化生成物である鉄鉱物に濃集し二次鉱床を形成している。本報では、二次鉱床中におけるウランの挙動についてのタイムスケールを得ることを目的として行った、高感度・高分解能イオンマイクロプローブ(SHRIMPII)によるウラン系列核種の放射能比測定の結果を報告した。鉄鉱物のうち、非晶質相からは1よりやや大きい値が、また結晶質相からはほぼ1に近い値が得られ、もし鉄鉱物が結晶化の過程で閉じていたとすれば、ウランが保持されてから少なくとも数百万年程度の年月が経過したことになる。一方、ウランに比べて動きにくい鉛の同位体比について分析したところ、二次鉱床内に存在する放射起源鉛には、風化が起こる前に一次鉱床から流れてきたものと、風化とともに流れ始めたが未だ一次鉱床近辺にとどまっているものがあることがわかった。

報告書

Analogue studies in the alligator rivers region; In-situ measurement of uranium series nuclides with SHRIMP

永野 哲志; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 磯部 博志*; 大貫 敏彦; I.S.Williams*; M.Zaw*; T.E.Payne*; P.L.Airey*

JAERI-Research 99-024, 52 Pages, 1999/03

JAERI-Research-99-024.pdf:3.3MB

オーストラリア・クンガラウラン鉱床において、ウランは地下水によって流され、風化生成物である鉄鉱物に濃集し二次鉱床を形成している。本研究では、二次鉱床におけるウランの地球化学的挙動のタイムスケールを調べることを目的とし、風化生成物中におけるウラン系列核種の放射能比を高感度・高分解能イオンマイクロプローブ(SHRIMP)により測定した。その結果、鉄鉱物からは系が放射平衡に達していることを示唆する1に近い値を得た。この値は、もし鉄鉱物が閉じた系であったとすれば、ウランが保持されてから少なくともおよそ百万年程度の年月が経過したことを示すものである。

報告書

Progress report on safety research on radioactive waste management for the period April 1995 to March 1996

関根 敬一; 村岡 進; 馬場 恒孝

JAERI-Review 97-007, 61 Pages, 1997/03

JAERI-Review-97-007.pdf:2.18MB

人工バリア研究室、天然バリア研究室及び地質環境研究室において、平成7年度に実施した放射性廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果をまとめた。その内容は次の通りである。1)廃棄物固化体及び人工バリア材の研究開発では、各種固化体の性能評価試験を継続した。2)浅地中埋設に関する安全評価研究では、土壌中の核種移行試験を継続した。3)地層処分の安全性評価研究では、核種の水中での化学的挙動、地層中での核種移行、地下水流動に関する研究、並びに、ナチュラルアナログ研究を継続した。

報告書

Progress report on safety research on radioactive waste management for the period April 1993 to March 1995

関根 敬一; 村岡 進; 馬場 恒孝

JAERI-Review 96-005, 97 Pages, 1996/03

JAERI-Review-96-005.pdf:2.88MB

人工バリア研究室、天然バリア研究室及び地質環境研究室において、平成5,6年度に実施した放射性廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果をまとめた。その内容は次の通りである。1)廃棄物固化体及び人工バリア材の研究開発では、各種固化体、緩衝剤及びモルタルの性能評価試験を継続した。2)浅地中埋設に関する安全評価研究では、土壌中の核種移行試験を継続した。3)地層処分の安全性評価研究では、核種の水中での化学的挙動、地層中での核種移行、地下水流動に関する研究、並びにナチュラルアナログ研究を継続した。

口頭

Use of natural analogues to develop and test models of radionuclide release and transport in uplift / erosion scenarios

Klein, L.*; Hardie, S.*; McKinley, I.*; 舘 幸男; 柴田 雅博; 天野 由記; 高瀬 博康*

no journal, , 

地層処分の安全評価において、隆起・侵食は重要な変動シナリオとして考慮され、日本の地質環境の場合、隆起の影響は起こりうる処分場の状態変遷の一部として考慮する必要がある。最初の検討として、主要核種の溶解度や収着の変化を考慮して、単純な隆起・侵食シナリオが評価された。ここで重要な課題となるのは、岩盤力学, 水理地質学, 生物地球化学的な変化が、人工バリアと岩盤中の放射性核種の移行に及ぼす影響を定量評価するためのモデルと関連データベースを開発することである。これらのプロセスの調査検討において、室内実験には大きな不確実性を伴うため、ナチュラルアナログが重要な役割を果たす。本報告では、安全評価上考慮すべき主要なプロセスと可能性のあるアナログ研究について、既存の知見の活用と新たなプロジェクトの可能性の両方の観点から抽出と議論を行う。

口頭

Fe-silicate and -carbonate formations at C-steel- compacted bentonite interface hinders buffer degradation in high-level radioactive waste disposal

菊池 亮佑*; 藤村 竜也*; 佐藤 努*; 大竹 翼*; 大友 陽子*; 後藤 考裕*; 鈴木 覚*; 谷口 直樹; 鈴木 宏幸*

no journal, , 

In this study, corrosion products in the bentonite in contact with carbon steel coupon under anaerobic artificial seawater at 80 degree for 3 years was investigated using microscopic analysis (SEM, EPMA and FIB-TEM). Corrosion products in compacted bentonite near the interface with carbon steel were identified as Ca-rich siderite, low-crystalline Fe-silicate and montmorillonite with Fe-enriched octahedral sheet. The low-crystalline Fe-silicate was estimated to be a ferrous iron-silicate-hydrate (F-S-H) with an Fe/Si composition of ~1.3 and a structural similarity to a 2:1 type clay with interlayer Na and Ca cations, not the non-swelling 7angstrom phases (greenalite, berthierine and cronstedtite) reported in the literature. The siderite and F-S-H formation were observed over a distance approximately 150 micrometers or less from the interface. The dense formation of siderite and F-S-H at the carbon steel-bentonite interface could suppress the migration of Fe in bentonite and limit the transformation of montmorillonite to 7 angstroms. Unlike previous Fe-clay studies in systems with large reaction surface areas of Fe sources, the experimental system in the present study with a smaller reaction surface area suggests that the decrease in buffer performance is suppressed. Based on thermodynamic calculation, the competition between siderite and F-S-H formation was found to be essentially governed by the pH change near the interface, but an improved database for F-S-H may be needed for more accurate predictions of its formation. The formation of porous F-S-H with large specific surface area in the bentonite interstitial should also be considered in predicting the interaction of electroactive radionuclides such as U and Se, and their migration.

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